Un método computacional fiable y eficaz para hallar estados de transición en reacciones químicas
Se ha ideado un método computacional para encontrar estados de transición en reacciones químicas, que reduce enormemente los costes computacionales con una alta fiabilidad. En comparación con el método existente más utilizado, el método actual reduce el coste computacional total en aproximadamente un 50-70 %. El desarrollo, disponible en GitHub, está preparado para acelerar los avances en la ciencia de los materiales, haciendo más accesible y eficiente la exploración de las reacciones químicas. Esto podría acelerar los descubrimientos científicos y las innovaciones tecnológicas.
ILUSTRACIÓN CONCEPTUAL DE LA BÚSQUEDA DE ESTADOS DE TRANSICIÓN. LOS PUNTOS A LO LARGO DE LA RUTA DE REACCIÓN (A MENUDO LLAMADOS IMÁGENES, METAFÓRICAMENTE REPRESENTADOS POR PERSONA) SE ACTUALIZAN DE FORMA INCREMENTAL PARA ENCONTRAR UN ESTADO DE TRANSICIÓN (MARCA DE CRUZ).
Shin-ichi Koda
En las reacciones químicas, las sustancias se transforman de un estado energéticamente estable a otro, pasando por un estado de transición inestable. Este proceso es similar a encontrar la ruta de menor elevación por una montaña cuando se cruza de un lado a otro. Comprender el estado de transición -la cima de este metafórico camino de montaña- es crucial para una comprensión profunda de los mecanismos de reacción. Sin embargo, debido a la naturaleza transitoria e inestable de estos estados, su observación experimental y su identificación suponen un reto, por lo que a menudo es necesaria la exploración computacional.
Este estudio se centra en métodos computacionales para encontrar un estado de transición entre un reactante y un producto conocidos. Este tipo de búsqueda de estados de transición optimiza el camino que conecta el producto y el reactante para que pase por el estado de transición. Dado que el camino suele estar representado por múltiples puntos del mismo (a menudo denominados imágenes, metafóricamente representadas por personas en la Figura 1), el camino se optimiza en realidad actualizando las imágenes de forma incremental.
El método más utilizado en la actualidad es el de la banda elástica desplazada (NEB) (Figura 1, izquierda). Uno de los principales problemas de este método es su elevado coste computacional. Esto se debe a dos razones principales. Una es que requiere un gran número de imágenes para aumentar la resolución de la búsqueda. La otra razón es que el principio de búsqueda no es variacional (es decir, minimiza una función objetivo), por lo que el número de actualizaciones por imagen también tiende a ser grande.
El nuevo método aplicado en este estudio resuelve estos problemas de forma innovadora (Figura 1, derecha). En primer lugar, el número de imágenes puede reducirse a unas 3, ya que sólo se busca intensivamente en la región alrededor del estado de transición. Además, el principio de búsqueda es variacional, por lo que puede resolverse de forma más eficiente. En concreto, la función objetivo se define como la integral lineal de la exponencial de la energía a lo largo de la trayectoria.
El rendimiento de nuestro nuevo método se evaluó en 121 reacciones químicas y los resultados se compararon con el método NEB y su versión mejorada. En primer lugar, el presente método identificó correctamente los estados de transición en el 98% de los casos. Esta precisión es muy superior a la del método NEB y comparable a la de la versión mejorada. En segundo lugar, el presente método mostró una reducción significativa en el coste computacional total: alrededor de un 70% menos que el método NEB y un 50% menos que su versión mejorada.
Para facilitar una aplicación más amplia, hemos puesto a disposición nuestro programa computacional en GitHub (github.com/shin1koda/dmf). Escrito en Python y diseñado para ser utilizado con el Entorno de Simulación Atómica (ASE), permite a los investigadores explorar fácilmente los estados de transición especificando reactantes y productos.
De cara al futuro, las implicaciones de esta investigación son enormes. Al facilitar y agilizar la búsqueda de estados de transición, nuestro método está llamado a acelerar la investigación y el desarrollo en todos los campos de las ciencias naturales que utilizan la química computacional.
